À la mort de son père en 1832, il décida de se consacrer entièrement à la littérature. En 1833, il fit la connaissance de George Sand, dont il s'éprit. Deux éléments ont attiré Musset vers Sand. Il trouva chez elle, un type féminin d'une beauté accentuée et doté d'une grande intelligence, et il crut aussi trouver en elle, la femme qui l'arracherait à la vie de plaisir dans laquelle il s'était plongé par désespoir, disait-il. En août 1833 les deux amants passèrent quelques jours à Fontainebleau où Musset eut en pleine nuit, une crise nerveuse qui effraya George Sand. .
Malheureusement George Sand eut une liaison avec le médecin italien chargé de soigner Musset. Lorsque ce dernier l'apprit, il quitta Venise, guéri mais le coeur cruellement blessé. Dès le début de leur voyage, l'amour avait cédé la place à une amitié; mais malgré cet accord, Musset ne pouvait se résoudre à rendre la liberté à sa compagne. Une fois de plus on peut remarquer la similitude entre la liaison Musset/Sand et Chopin/Sand. Un amour passionné pendant quelques mois, qui laisse rapidement la place à de l'amitié. Mais si le caractère de Chopin a permis à cette amitié de durer 9 ans, il en va tout autrement avec Musset. Musset et Sand continuèrent à s'écrire après leur rupture. Il l'aime toujours mais elle lui répond en mère et en soeur. En juillet 1834, il termine " On ne badine pas avec l'amour ". Les deux amants se revirent encore quelques fois, mais la rupture sera définitive en mars 1835. Trois ans plus tard Sand rencontrera Chopin.
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Refusant la mission sociale de l'écrivain prônée par le nouvel esprit romantique, il privilégia l'émotion. Musset poursuivit sa carrière d'auteur dramatique avec de nouvelles pièces, telles que: " Il ne faut jurer de rien" (1836) et " On ne saurait penser à tort" (1849). En 1838, il avait été nommé conservateur de la bibliothèque du ministre de l'Intérieur, ce qui lui permit de mener une vie décente. Mais la perte de son emploi, en 1848, le conduisit à écrire des œuvres de commande. En 1852, il fut élu à l'Académie française, alors que son théâtre commençait seulement à être représenté et qu'il n'écrivait pratiquement plus. L'image du poète sentimental a longtemps éclipsé le génie de l'auteur dramatique. Lorenzaccio qui ne fut représenté qu'en 1896, n'en demeure pas moins un des chefs-d'œuvre du théâtre romantique, tant par la complexité de sa mise en scène que par le caractère exceptionnel du personnage principal. L'ensemble de son oeuvre peut être considérée comme la plus originale de l'art dramatique romantique. Il meurt le 2 mai 1857. Ils furent très peu à l'accompagner jusqu'à sa dernière demeure.
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